Paquets d'onde vibrationnels créés par ionisation de H2 en champ laser intense


Editie 1

Les dernières évolutions technologiques en matière de laser ont permis l’observation de nouveaux phénomènes hautement non-linéaires lors de l’interaction de ces sources brèves et intenses avec la matière. Du point de vue moléculaire, ces processus, tels que l’affaiblissement de la liaison ou la génération d’harmonique, sont consécutifs à la création au sein de l’ion d’un paquet d’onde vibrationnel après ionisation par effet tunnel de la molécule neutre. Il est généralement admis dans nombre d’articles que cette transition électronique conduit à une distribution des états de vibration conforme à celle prédite par l’approximation de Condon. Afin de vérifier la validité de cette assertion, nous avons mis en place un dispositif expérimental original permettant une mesure fiable de l’excitation vibrationnelle de H2 + après ionisation de la molécule neutre par un champ laser intense. Les résultats obtenus contredisent fortement le postulat selon lequel la transition aurait lieu préférentiellement à la séparation internucléaire d’équilibre (approximation de Condon) et remettent en cause les interprétations des expériences de dynamique moléculaire précédentes. En faisant varier la longueur d’onde, nous avons également mis en évidence les processus dominants et l’importance de la structure électronique au sein des différents domaines d’ionisation. Ces mesures ouvrent des perspectives intéressantes quant à la mise en place d’expériences de dynamique moléculaire utilisant un faisceau d’ions moléculaires d’excitation vibrationnelle connue.


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Gegevens


Uitgever
Presses universitaires de Louvain
Titel deel
Numéro 38
Auteur
Baptiste Fabre,
Collectie
Thèses de la Faculté des sciences
Taal
Frans
Categorie uitgever
> Exacte wetenschappen > Natuurkunde
BISAC Subject Heading
SCI000000 SCIENCE
Onix Audience Codes
06 Professional and scholarly
CLIL (2013)
3051 SCIENCES FONDAMENTALES
Voor het eerst gepubliceerd
01 januari 2005
Type werk
Thesis

Paperback


Publicatie datum
01 januari 2005
ISBN-13
9782874630071
Omvang
Aantal pagina's hoofdinhoud : 278
Code
72757
Formaat
16 x 24 x 1,5 cm
Gewicht
417 grams
Aanbevolen verkoopprijs
39,80 €
ONIX XML
Version 2.1, Version 3

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Inhoud


Introduction 17

I La molécule de H2 en champ laser intense 27

1 La molécule de dihydrogène 29

1.1 L’approximation de Born-Oppenheimer . . . . . . . . . . . . . 29

1.1.1 L'Equation de Schrödinger indépendante du temps . . . . 29

1.1.2 L’approximation de Born-Oppenheimer . . . . . . . . . 30

1.2 Description de H2 et H+2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32

1.2.1 La notion de degrés de liberté . . . . . . . . . . . . . . . 32

1.2.2 Approximation orbitalaire et orbitales moléculaires . . . 34

1.2.3 L’ion moléculaire H+2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

1.2.4 La molécule de dihydrogène H2 . . . . . . . . . . . . . . 40

2 H2 plongée dans un champ électromagnétique 47

2.1 Paramètre de Keldysh et processus d’ionisation . . . . . . . . . 47

2.1.1 Le paramètre de Keldysh . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

2.1.2 Description des deux processus principaux d’ionisation . 51

2.1.2.1 Influence de l’excitation pour les processus multiphotoniques . . . . . . . 52

2.1.2.2 Le taux d’ionisation ADK . . . . . . . . . . . . 53

2.2 Photodissociation de H+2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

2.2.1 La dissociation à un photon . . . . . . . . . . . . . . . . 55

2.2.2 Photodissociation de H+2 en champ laser intense . . . . 57

2.2.2.1 L’approximation quasi-statique . . . . . . . . . 58

2.2.2.2 La dissociation dans le régime multiphotonique 60

3 Importance de la population vibrationnelle 63

3.1 Contexte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

3.2 Les niveaux vibrationnels . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

3.2.1 Algorithme de Numerov . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

3.2.2 Le principe Franck-Condon . . . . . . . . . . . . . . . . 68

3.2.3 Application à l’ionisation par impact électronique. Les distributions de Von Busch et Dunn. . . . . . . . . . . . 70

3.3 Où l’on parle de remise en cause de l’approximation de Condon 72

3.3.1 L’ionisation dissociative . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

3.3.2 Un second indice . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

3.3.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

II Interaction, détection et analyse 77

4 Les lasers 79

4.1 Présentation générale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79

4.1.1 Le Q-switching (régime déclenché) . . . . . . . . . . . . 80

4.1.2 Le mode-locking (blocage de phase) . . . . . . . . . . . 82

4.1.3 La technique du chirped pulse amplification (amplification à dérive de fréquence) . . . . . . . . . . . . . . . . 90

4.2 Laser Nd :YAG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92

4.3 Laser femtoseconde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94

4.3.1 Présentation et schéma de fonctionnement . . . . . . . . 94

4.3.1.1 Laser SOFOCKLE du CEA de Saclay . . . . . 95

4.3.1.2 Laser de l’Institut de Physique et d’Astronomie d’°Arhus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96

4.3.2 Mesure de la longueur temporelle . . . . . . . . . . . . . 97

4.4 Calcul de l’éclairement maximal au point de focalisation . . . . 98

4.4.1 Les ondes sphériques classiques . . . . . . . . . . . . . . 98

4.4.2 L’onde gaussienne sphérique . . . . . . . . . . . . . . . . 100

4.4.3 Propagation d’une onde gaussienne sphérique . . . . . . 101

4.4.4 Dépendance temporelle de type gaussien . . . . . . . . . 102

4.4.5 Eclairement maximal pour un faisceau gaussien . . . . 103

4.4.6 Comparaison avec un faisceau cylindrique . . . . . . . . 105

4.4.7 Calcul du rayon w0 du faisceau `a 1 e2 au waist . . . . . . 106

5 La source et la colonne d’accélération 111

5.1 La source . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111

5.1.1 Ionisation par impact électronique . . . . . . . . . . . . 113

5.1.2 Ionisation par interaction avec le laser . . . . . . . . . . 114

5.1.2.1 Définition de la zone d’interaction et dispersion énergétique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114

5.1.2.2 Effet de la charge d’espace . . . . . . . . . . . 116

5.2 La colonne d’accélération . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119

5.3 Mesure de la fraction dissociée . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120

5.3.1 Description du détecteur . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121

5.3.2 Un exemple de mesure de fraction dissociée . . . . . . . 122

6 Echange de charge dissociatif 127

6.1 Théorie relative à l’échange de charge dissociatif . . . . . . . . 127

6.2 Le jet effusif de Potassium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136

7 Le système de détection 141

7.1 Géométrie et principe de la mesure . . . . . . . . . . . . . . . . 141

7.2 Les détecteurs QUANTARr . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 143

7.3 Le système électronique de mesure temporelle . . . . . . . . . . 145

8 Analyse des graphes 149

8.1 Correction des positions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151

8.2 Le programme d’analyse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153

8.3 Acceptance et résolution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 160

8.3.1 Résolution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 160

8.3.2 Acceptance du système de détection . . . . . . . . . . . 165

8.4 Ajustement des graphes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168

8.5 Le lien entre H+2 et c 3u . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 170

III Résultats et interprétations 175

9 Le cas purement tunnel : 800 nm 179

9.1 Mesures obtenues au CEA . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 180

9.1.1 Polarisation linéaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 181

9.1.2 Polarisation circulaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 181

9.2 Le modèle d’ionisation par effet tunnel dépendant de la distance internucléaire . . . . . . . . . . 184

9.2.1 Présentation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 184

9.2.2 Le taux de transition ADK dépendant de la distance internucléaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185

9.2.2.1 Expression du taux de transition . . . . . . . . 185

9.2.2.2 Comparaison avec le calcul ab-initio . . . . . . 186

9.2.2.3 Conséquences de la variation du taux de transition 190

9.2.3 Influence de la dissociation . . . . . . . . . . . . . . . . 190

9.2.4 Les prédictions théoriques . . . . . . . . . . . . . . . . . 190

9.2.5 Comparaison et interprétation . . . . . . . . . . . . . . 192

9.3 Influence de la dissociation et de l’alignement . . . . . . . . . . 193

9.3.1 La constatation : les largeurs des distributions . . . . . 193

9.3.2 Simulation numérique de la dissociation . . . . . . . . . 195

9.3.2.1 Description de l’impulsion laser . . . . . . . . 195

9.3.2.2 Equation de Schrödinger dépendante du temps 196

9.3.2.3 Cas de l’ion H+2 . . . . . . . . . . . . . . . . . 197

9.3.2.4 H2 et les conditions initiales . . . . . . . . . . 199

9.3.2.5 La méthode du split-operator . . . . . . . . . . 200

9.3.2.6 Influence de la longueur temporelle de l’impulsion 203

9.3.2.7 “Visualisation” de la dissociation . . . . . . . . 204

9.3.3 Alignement de molécules en champ laser intense . . . . 205

9.3.3.1 Le cas résonnant . . . . . . . . . . . . . . . . . 207

9.3.3.2 Le cas non-résonnant . . . . . . . . . . . . . . 209

9.3.3.3 Alignement adiabatique . . . . . . . . . . . . . 209

9.3.3.4 Alignement diabatique . . . . . . . . . . . . . 210

9.3.3.5 Qu’en est-il pour le dihydrogène ? . . . . . . . 211

9.4 Les mesures effectuées au Danemark . . . . . . . . . . . . . . . 212

9.5 Quelques spectres supplémentaires : D2 . . . . . . . . . . . . . 215

9.6 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 217

10 La “catastrophe” ultra-violette : 267 et 400 nm 219

10.1 Importance de la structure électronique :  = 267 nm . . . . . . 220

10.1.1 Photopréparation de H+2 : les expériences précédentes . 220

10.1.1.1 La résonance avec vE = 0 . . . . . . . . . . . . 220

10.1.1.2 Photopréparation de H+2 en champ laser intense 221

10.1.2 Présentation des résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . 221

10.1.3 Qu’en est-il pour D2 ? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 226

10.2 Présentation des résultats pour  = 400 nm . . . . . . . . . . . 227

10.3 Une variation sur la méthode : le modèle MO-SFA . . . . . . . 232

10.3.1 Présentation du modèle . . . . . . . . . . . . . . . . . . 232

10.3.2 L’interprétation en fonction du nombre de photons absorbés 237

10.3.3 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 238

10.4 Le Graal de la résonance . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 238

10.4.1 L’expérience qui se voulait définitive . . . . . . . . . . . 238

10.4.2 404 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 239

10.4.3 409 nm et 415 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 247

10.4.3.1 409 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 247

10.4.3.2 415 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 251

10.5 Conclusion pour la série à 400 nm . . . . . . . . . . . . . . . . 255

Conclusions 259

Bibliographie 267